La série se concentre sur Neuro Nougami, un démon qui se nourrit de mystères et de puzzles, qui vient au monde humain pour se régaler des mystères offerts par les humains qui libèrent l'énergie négative de leurs crimes prévus. En tant que démon, il ne doit pas faire remarquer sa présence par les humains comme c'est la loi dans le monde humain. De ce fait, il conclut un accord permanent avec Yako Katsuragi (qui a son propre mystère personnel qu'elle doit résoudre), et ensemble ils résolvent les crimes pour l'appétit de Neuro.